1931年，11岁的周璇进入“明月”（联华歌舞班时期），1934年在“三大播音歌星竞选”中获得亚军，和白虹一起成名。她和白虹一样，都是唱着黎锦晖的歌在歌坛走红的。在“播音歌星”竞选期间，周璇每天在“大中华”、“李树德堂”、“新声”等多家电台播音，演唱的都是黎锦晖的歌，她是黎锦晖的歌打造出来的一颗耀眼的星。
周璇演唱的黎锦晖时代曲，最走红的是她和严华对唱重录的《桃花江》。周璇独唱灌录唱片的歌，最走红的是黎锦晖用世界名曲的曲调填词而成的《鸽子》、《蔷薇处处开》和《攀不倒》，以及黎锦晖专门为她写的《睡的赞美》。《攀不倒》和《睡的赞美》都是儿童歌曲，当时，在黎锦晖身边能灌唱片的小演员中，周璇年纪最小，又生得小巧玲珑，黎锦晖就写儿童歌曲给她唱。1935年和1936年，周璇灌录的黎锦晖时代曲唱片，每天都可以从广播里听到，听众反复点唱的歌还有《特别快车》、《夜来香》、《红玫瑰》、《杨柳丝丝》等多首。
随着时间的推移，周璇在歌坛的知名度逐渐超过了白虹。1937年7月周璇主演的《马路天使》上映后，她在片中演唱的《天涯歌女》和《四季歌》迅速流传，红遍海内外。1938年2月她又在影片《三星伴月》中演唱了《何日君再来》，她在歌坛的地位已经把所有的歌星都远远地甩在了后面。
严华创作的《扁舟情侣》1936年11月23日灌了唱片，开始流行。和《扁舟情侣》灌录在同一张唱片上的是严华词曲的《送情郎》。这两首由周璇演唱的歌由胜利唱片公司出版。“百代”最早为周璇灌录的唱片，有严华的《新对花》、《五更同心结》、《花花姑娘》、《花开等郎来》；黎锦光的《卖杂货》，《想郎》、《探情》、《叮咛》；严折西的《爱的归宿》、《卖烧饼》、《凄凉之夜》等。这些歌使周璇1938年—1939年，在流行歌坛红极一时。1940年，严华又为她写了名曲《银花飞》、《麻将经》；黎锦光为她写了红遍海内外的《采槟榔》；姚敏为她写了流行名曲《月下佳人》。1941年—1942年，周璇又灌录了李厚襄的《忆良人》，黎锦光的《五月的风》等歌曲。这些脍炙人口，至今历久不衰的名曲，使周璇成为流行歌坛最耀眼的明星。
《天涯歌女》、《四季歌》是周璇最早演唱的电影歌曲，《何日君再来》是上海沦为“孤岛”后最流行的歌。唱过这三首歌，周璇再唱电影歌曲已是1939年了。
1938年末，周璇进入国华影片公司，主演的第一部影片是吴村编导的《孟姜女》，片中插曲《百花歌》和《春花如锦》，都由吴村作词，严华谱曲。吴村的词写出了孟姜女的性格和情感，通俗中饱含着诗意和真情，朗朗上口，感人至深。严华以民间小调为素材，根据周璇的音色特点，和吴村的词做到了完美结合，又使周璇能充分发挥她的歌唱才能。影片一经上映，片中插曲立刻红遍歌坛。1937年，周璇在《四季歌》中唱过“冬季到来雪茫茫，寒衣做好送情郎，血肉筑得长城长，奴愿作当年的小孟姜。”如今她真的以孟姜女的形象出现在银幕上，观众认定了她就是“孟姜女”，她第一次扮演古装戏的女主角获得了成功。
这部影片1939年2月上映，家喻户晓的故事，周璇楚楚动人的形象和她那缠绵悱恻的歌声，给乌云笼罩下的“孤岛”上海，给愁肠百结的上海人和全国人民，带来了无限的温情和慰籍，人们更加喜欢周璇，喜欢周璇的歌，她在人们心目中的位置已无人可替代。
从《孟姜女》开始到1941年末的《梦断关山》，她共为“国华”主演了16部影片（其中有三部“国华”以“国泰”的名义发行），扮演了孟姜女、李三娘、董小宛、秋香、苏三、孟丽君、红娘、梅妃等8位中国历史上颇有名气的妇女。她把这些生长在不同的历史时期，身世不同、社会地位不同、性格迥异的女性，个个演得栩栩如生。这些银幕形象证明，周璇的形象、气质，扮演古代美女似乎更是她的优势。而她在此期间的另外8部影片中扮演的现代女性，由于剧情所限，没能给周璇塑造不同性格的人物，展示演技以广阔空间，这些现代女性的形象略逊于前8位古代妇女，没能给观众留下深刻的烙印和长久的记忆，弥补这一不足的是周璇甜美的歌声。她为“国华”主演的16部影片，有4部影片没有插曲，在另外的12部影片中她共演唱插曲45首，有29首由百代和胜利唱片公司录了唱片。灌录了唱片的都是她演唱的电影歌曲中的名曲，这些歌和她1937年唱红的《天涯歌女》、《四季歌》和《何日君再来》，还有她此期间灌录唱片的50首时代曲一起红遍歌坛，周璇不只高踞流行歌坛的第一把交椅，而且人人称她“歌后”了。
2004年的第8期《电影故事》，发表了一篇题为《老演员凤凰谈往事》的文章，凤凰回忆说：“周璇拍《李三娘》时是她最红的时候，”“她的歌太动人了，人家去看她的戏，就是为了听她的歌，大家都学她，就是都学不像。”
周璇的歌使她在影坛奠定了无人可与之争锋的地位。就在1939年，新闻媒体上开始称她为“金嗓子”，从此“金嗓子”成为周璇的美誉。
1941年5月—7月，周璇、严华婚变，情感上的暴风雨期间和过后，周璇坚持为“国华”拍完了《解语花》、《恼人春色》和《梦断关山》三部影片。1942年息影一年。这一年她和白虹结伴向一位美籍老夫人学习了一年声乐，灌录了伊丽词金玉谷曲的《五月的风》。在《解语花》中她和白云对唱的《天长地久》，直拖到1942年和《五月的风》同时灌录唱片。过去，都是严华和她对唱，现在严华不能再和她对唱，只好换成姚敏了。
1942年，周璇灌录的时代曲唱片，还有李厚襄的《玫瑰》、《妹相思》和《蝴蝶飞》，厉迟的《梅花寄意》、《几时相逢》、《永远不分离》等多首。她在影片《恼人春色》中演唱的《种花曲》、《划船歌》和《钟山春》也都在1942年灌录唱片，这一年她只息影，没有“息歌”。像她自己所说：“我爱唱歌，比爱自己的生命更甚”；“我的一生是为唱歌而活的”。
1943年的春暖花开时节，经“华影”中方经理张善琨的反复游说，周璇在息影一年多之后重出江湖，进入“华影”。周璇为“华影”主演的第一部影片是《渔家女》。周璇在片中扮演渔家女琼珠，与她演对手戏的是著名演员顾也鲁。周璇的表演令人称道，特别是由于她息影一年多，歌迷影迷都对她的复出感到高兴，她的影响使这部影片产生了轰动效应。她在片中演唱的四首歌，都由著名词作家李隽青作词，主题歌《渔家女》和插曲《婚礼曲》由陈歌辛谱曲，《疯狂世界》由黎锦光谱曲，《交换》由梁乐音谱曲。
“华影”1944年1月出品的《鸾凤和鸣》也由周璇主演，龚秋霞出演女二号，男主角是黄河，编剧肖怜萍、导演方沛霖。这是一部以歌取胜的故事片。片中9首插曲，周璇独唱了6首，和龚秋霞合唱1首，龚秋霞独唱1首，龚秋霞与黄河对唱1首。导演方沛霖1937年就执导了《三星伴月》，推出了《何日君再来》。他最了解周璇，知道让周璇充分发挥她的优势。一部影片只要有周璇演唱的新歌，片子也就有了成功的把握。他请来了当时流行歌坛最著名的作曲家黎锦光、严工上、李厚襄、陈歌辛、梁乐音为这部影片谱曲，歌词全部由李隽青执笔。词曲的完美结合，使这9首歌首首走红。
在歌唱中表演，在表演中歌唱，这样的片子对周璇来说压力不大，下一部由她扮演林黛玉的《红楼梦》，就是另一番情景了。
《红楼梦》是周璇为“华影”主演的第三部影片。此前她扮演过孟姜女、李三娘、梅妃、红娘等古代妇女，有主演古装影片的经验，但《红楼梦》是一部古典文学名著，林黛玉又是一位家喻户晓，大家心目中都有她的形象的人物，演不好观众是不接收的。周璇认真对待这一角色，认真对待每一个镜头，她终于向导演，向热爱她的观众，交上了一份令人满意的答卷。她扮演的林黛玉，从形似到神似，以至后来在电影、电视剧中出现的林黛玉，我们这些看过周璇扮演的林黛玉的人，都认为那不是林黛玉而无法接受。
周璇在《红楼梦》中演唱的《葬花》和《悲秋》，又是她的力作，从声音到情感都是林黛玉的。迄今为止，还找不出一个能把林黛玉演得形神兼备，又能唱好《葬花词》和《悲秋》这样艺术上高品位的林黛玉的代表作的演员来。
成功扮演林黛玉之后，周璇为“华影”拍的第四部影片，也是她为“华影”拍的最后一部影片是《凤凰于飞》。这是方沛霖执导的又一部歌舞片，故事情节没什么新意，方沛霖要的仍然是周璇的“金嗓子”效应，以歌取胜。片中11首插曲全部由周璇演唱，黎锦光谱曲的是《慈母心》和《嫦娥》；陈歌辛谱曲的有《前程万里》、《凤凰于飞》（一、二）、《霓裳队》和《寻梦曲》；姚敏写了《合家欢》和《感谢词》。《笑的赞美》和《晚宴》分别由梁乐音和李厚襄谱曲。百代公司当时只为《慈母心》、《嫦娥》、《前程万里》和《凤凰于飞》（主题歌之一）四首歌录了唱片，《凤凰于飞》主题歌之二、《霓裳队》、《合家欢》和《笑的赞美》1948年以后才录唱片；《寻梦曲》、《晚宴》和《感谢词》没有录唱片，更没有流行。
拍完《凤凰于飞》，周璇和“华影”的合同到此终止。
周璇的歌声独具魅力，1945年3月年她举办了首场音乐会，音乐会火爆的场面在前面“抗日战争胜利前夕上海的六场音乐会”章节中已经做过介绍，在此就不一一赘述。
1945年6月16日，周璇参加了上海大光明大戏院举行的《仲夏音乐歌唱会》。《新中国报》6月17日的报道说：“‘仲夏音乐歌唱会’昨天在大光明大戏院举行着，主唱的是今日影坛上红透的善歌女明星—周璇、白光、白虹、杨柳。她们展着嘹亮的歌喉，像开着影星歌唱会，一个一个热烈地唱着。虽然天上落下了微微的毛毛雨，但门前挤满的听众还是很多……”
“杨柳所唱的《幽情曲》如泣如诉，绿色暗淡的灯光下，使会场的空气增加了不少悲伤的气氛。《我要你》和《天南地北》二曲，唱来也非常动听，不过是面部太缺少了一点表情了。周璇素以轻快明朗为特色，是著名的“金嗓子”，她所唱的均为《鸾凤和鸣》中之插曲，《可爱的早晨》、《不变的心》和《真善美》三支，其中尤以《真善美》更为动听，由听众一阵阵鼓掌声中再唱了一遍。”
这两次音乐会是周璇1945年的重要艺术活动。
1946年，周璇赴香港，为大中华影片公司主演了范烟桥编剧、何兆璋导演的故事片《长相思》，片中7首插曲都由周璇演唱。香港人早已熟悉她的声音，喜欢她的歌，现在，她来到了香港，她的演技，她的歌声，倾倒了无数的影迷、歌迷。影片1947年1月上映，反响热烈，周璇第一次赴港拍片取得了成功。
在拍摄《长相思》的同时，她还和另一位著名歌影双栖明星龚秋霞一起，为“大中华”主演了故事片《各有千秋》。出乎意科的是，由两位歌星主演的这部影片，竟然没有插曲。这部影片1947年2月上映后，和《长相思》一起走红港岛。香港一家报纸曾在报道中说：“往日歌星清风独树，有歌无歌各有千秋。”
1947年初夏，周璇应田汉之邀飞返上海，主演了田汉编剧，应云卫、吴天导演的《忆江南》。她在片中一个人扮演了孪生姐妹谢黛娥和黄玫瑰两个社会地位、性格、气质完全不同的人物，这是她唯一一次一个人扮演两个角色，她又成功了。这部影片1947年10月上映，片中四首插曲均由田汉作词，分别由张文纲、黎锦光和费克谱曲。百代唱片公司的目录上没有这四首歌，这四首歌没有录唱片，也没有流行。接下来周璇又为文华影片公司拍了一部《夜店》，这是柯灵根据高尔基的舞台剧《在底层》改编的，由黄佐临执导，1948年2月上映。周璇在片中唱了一首《大年初一头一天》，这是一首民间流传很广的小曲，在任何出版物上都找不到这首歌，也没有录唱片。
拍完《忆江南》和《夜店》，周璇又同著名歌舞片导演方沛霖一起飞香港，主演了方沛霖执导、同时拍摄的两部歌舞片—《花外流莺》和《歌女之歌》。两部影片共有插曲12首，都由百代公司灌录了唱片。据上海的沈富根先生回忆，这两部影片还没上映，他已从广播里学会了这12首歌。可以想见，周璇演唱的这12首歌在香港和上海都很受欢迎。
1948年，周璇为“大中华”主演了吴祖光编导的《莫负青春》，片中插曲《莫负青春》和《小小洞房》，由吴祖光作词，陈歌辛用陕北民歌的曲调编曲，百代公司录了唱片，其中的《小小洞房》很流行。另一首《三个斑鸠》由李隽青作词，黎锦光谱曲，没有录唱片。这部影片1948年4月上映，6月，“大中华”即因经济困难而停业。为“大中华”拍完最后一部影片不久，永华影片公司邀请周璇为他们主演了影片《清宫秘史》。
在周璇一生主演和参与演出的影片中，《清宫秘史》是唯一一部重大历史题材的影片。
这部影片以清朝末年的戊戌变法运动为背景，涉及了中日甲午战争和义和团运动，这是关系国家前途命运的重大题材，周璇终于涉足政治了。
《清官秘史》1948年12月31日在上海的金门、皇后、黄金、丽都和国际大戏院同时上演。11月15日周璇已乘轮船回到上海，她送票给黎锦晖和夫人梁惠方，请他们去看她扮演的与过去扮演过的所有角色都不同的、中国近代史上著名的女性珍妃。周璇用勤奋和心血把珍妃这个角色演的很有光彩。影片上映后新闻媒体争相报道，有一篇评论说：“周璇的表演已跃出了古装美人和时装歌女的樊笼，达到了炉火纯青之境。”这是对周璇演技的最高评价。
影片中的两首插曲—《冷宫怨》和《御香飘渺曲》，在片中被周璇唱得声情并茂，但百代公司没有为这两首歌录唱片，没有流行起来。
1949年初春，著名歌舞片导演方沛霖因飞机失事遇难，周璇十分悲痛，立即飞赴香港帮助料理后事，在天蟾舞台举行了一次募捐义演的歌唱会。方沛霖原计划请周璇主演的歌舞片《花落风飘处处闻》，因方沛霖的遇难而停拍。
不久，周璇和香港大长城影片公司签定了《彩虹曲》和《花街》两部歌舞片的合同，这两部影片的内容仍然没有什么新意，还是靠周璇的歌取胜。两部影片的12首插曲，由李厚襄谱曲的就有7首。当时的李厚襄已移居香港，主理他的弟弟李忠民创办的大长城唱片公司的制作和出版事宜，周璇演唱的这12首歌，李厚襄都为她出了唱片。由于时局的变化，这些唱片主要销往新加坡和马来西亚等地，反响不及周璇早期演唱的歌。
1946年以后，由于往返于香港和上海两地拍片，周璇除了电影歌曲，此期间灌录的时代曲唱片数量不多，但她又为中国的流行歌坛留下了最后的几首名曲—黎锦光的《龙华的桃花》；姚敏的《送大哥》和《三年别离又相逢》；严折西的《两条路上》、《许我向你看》和《告诉我》；李厚襄的《不要唱吧》，都是歌迷们非常喜欢的歌。
