决定退出北大西洋公约军事组织，要求外国军事基地和部队撤出法国领土。
访问莫斯科，受到热烈欢迎。
反对美国插手东南亚事务，拒绝英国加入“共同市场”。
在加拿大高喊：“魁北克万岁！”
在恢复法国的伟大的道路上，戴高乐排除重重障碍，面对种种压力，继续挺进。
1966年2月，法国同共同市场另外5个成员国签订“卢森堡折衷方案”。该方案规定，六国不得把任何有悖于一国“主要民族利益”的措施强加给任何一国。这意味着该方案采纳了一个明显有利于法国农民的共同农业政策。
1966年2月21日，戴高乐在另一次记者招待会上宣布，法国希望恢复主权，决定退出北大西洋公约军事组织，并要求从法国土地上撤走不受法国控制的“北约”总部等机构。在致北大西洋公约组织成员国14国照会中宣布，从北大西洋公约组织武装力量中撤出一切法国部队，从“北约”总部撤回一切法国军官和参谋人员，从法国领土撤走一切外国军事基地、机场和仓库等。其中包括撤走29个美国军事基地及3．3万名官兵。
1966年3月29日，将军规定，1966年7月1日前法军撤出盟国指挥机构，外国军队撤出法国。这样，主要依靠法国领土的北大西洋公约组织的军事战略就失去了根基。
戴高乐说，在北大西洋公约组织中进行的这一战役是我一生中最后的一次非常重要的战役。可同这一战役相提并论的行动有：戴高乐在30年代为建立装甲坦克军队而进行的斗争；1940年6月18日的英勇义举；反对欧洲防务集团的斗争；停止阿尔及利亚战争。在这里，他重又表现出伟大政治家的卓越品质：能穿过众多障碍奔向目标，并能以非凡的耐心和毅力战胜这些障碍。这引起了北大西洋公约组织各国共同的强烈反对。
但是，这时国际形势已经发生了重大变化。戴高乐深刻看到了这一点。他后来在《希望回忆录》里写道：“我断定，总的形势比建立北大西洋公约组织时发生了变化。”随着国际形势的变化，戴高乐更意识到，为了巩固法国的地位，恢复法国的伟大，维护法国的独立，在退出北大西洋公约组织的同时，还必须加强同苏联的关系。因此，在对苏关系上，他采取了一系列重大步骤。
1966年6月加日，戴高乐偕夫人访苏，飞抵莫斯科后，在苏联逗留至7月1日前。他知道，他是反希特勒同盟领导人之一，一定会受到很好的欢迎。而实际情况超过了他的预期，他对同苏联人会见的气氛感到由衷的高兴。苏联政府安排他住在克里姆林宫总统官邸。这是1812年莫斯科大火后，法国的三色国旗第一次飘扬在克里姆林官上空。
到达莫斯科的第二天，戴高乐总统应邀在市政大厅的平台上发表主题为法苏友谊的演讲，有上万的莫斯科人到场欢迎他。他用精心准备好的俄语祝贺法苏友谊，场面十分热烈。演讲结束后，他由苏联官员陪同到新西伯利亚、西伯利亚的科学城，之后回到列宁格勒，又去乌克兰的基辅、伏尔加格勒，最后返回莫斯科。所到之处，将军处处受到热烈欢迎。将军在谈话中往往把苏联称俄国，把列宁格勒称圣彼得堡。
在这次访问期间，他受到500多万苏联人列队或集会的欢迎，对群众发表20次演说，同苏联领导人进行了26小时会谈。会谈非常成功。促成这一巨大成功的主要因素是将军的独有的优美言辞和广泛的文化政治艺术。75岁高龄的总统出访之前还抓紧时间，耐心学习俄语，而且所有的演讲几乎都是用俄语结束的。
在每种场合下，他都能恰如其分地讲一些特别的话。例如，到达列宁格勒后，他说：“我感到无比高兴和满意，因为今天我在列宁格勒。这的确是历史名城；在这里第一次向世界表现了俄罗斯的伟大。在这里发生了我们历史上最伟大的事件——你们的革命……列宁格勒——这是个漂亮的城，它不仅善于保存和发扬历史遗产，而且还善于增添人类的一切新创造。这是个伟大和光辉的城市。”讲话结束时，戴高乐用俄语朗诵了普希金的几句诗：
“显出你的英姿吧，
彼得罗夫城；
你要不屈不挠，
就像俄罗斯！”
在基辅，他回忆起曾成为法国女王的雅罗斯拉夫（智者）的女儿，并谈到这座古城在“建立大罗斯”中的作用。他把伏尔加格勒称为“最英勇的城”。在新西伯利亚，他看到西伯利亚的“神秘的和有趣的充满诗意和浪漫色彩的”科学和工业成就，感到非常振奋。在莫斯科大学，他深刻地谈到罗蒙诺索夫的伟大业绩，谈到“科学真理的普遍性，谈到到文化、科学、进步——这是俄法“新同盟”的目的。显然，戴高乐对这次来访非常满意，在同塔曼师的官兵见面时，他说：“我好像年轻了20岁。”
这次莫斯科谈判，签署了苏法宣言，开辟了法苏关系的新阶段，开辟了为解决欧洲安全、巩固世界和平而斗争的新阶段。戴高乐同苏联领导人之间的谈判是在非常诚挚的气氛下进行的，所谈的首先是属欧洲范围的欧洲问题。双方同意，苏联和法国应为全欧洲有成效的合作做出决定性贡献。
此外，双方还讨论了其他一些具体的国际问题。在关于美国干涉越南的问题上，双方的观点是一致的。双方还根据协商的精神讨论了裁军和联合国的作用问题；从政治、经济和文化的观点特别广泛和实际地协调了苏法关系；从各方面肯定了要扩大这些关系的纲领；决定成立固定的苏法委员会，定期进行政治协商。双方达成协议，建立克里姆林宫至爱丽舍宫之间的直接通信线路。总之，1966年的莫斯科谈判为发展法苏关系做出了重要贡献。
戴高乐访苏后，法苏关系不断发展，在经济、文化、科学领域的合作不断扩大。两国对许多重要的国际问题，立场更加接近。例如，对1967年近东危机和美国侵略越南就是如此。
将军这次访苏满载而归。他回到巴黎后，本应好好休息几周，但他没有休息，没有停止工作。1966年7月1日至8月25日，他接见了一个个前法属非洲国家元首，接待了老挝国王，出席了7月14日在凯旋门举行的国庆大典，还出访了波恩，会晤了（西）德总理艾哈德及阿登纳。8月，将军开始了漫长而疲惫的远东之旅，途经东非，9月到达柬埔寨、新喀里多尼亚、新赫布里底群岛及法属伯利尼亚，然后到达西印度群岛的瓜得罗普岛。全部行程历时18天，而且其中有3天时间，将军乘“德戈哈斯”巡洋舰观看了法国在太平洋的穆拉罗岛进行的核试验。
这次核试验引起美国及许多太平洋地区国家极度不满，然而，更令他们恼怒的还是将军对柬埔寨的访问。将军这次访问柬埔寨，在金边受到官方安排的8万多人的热烈欢迎。当群众按指挥信号同时举起手中小牌，拼出“戴高乐将军万岁！”的大标语时，将军真是兴奋极了。兴奋之余，将军严厉谴责美国对东南亚的全方位干涉。
他声称：“亚洲人民永远不会屈服于来自太平洋彼岸的外国人的法律。”这话受到柬埔寨人民的热烈欢迎，却使得美国十分恼怒。有人把将军的此举称为“玩世不恭的反美主义”。
在法国，有些人对美国人的这种恼怒有顾虑，怕引起的后果不好收拾，而将军却不屑一顾。他在1966年10月28日的记者招待会上，又把美国对越南的一系列侵略行动说成是“一个大国对一个弱小民族的狂轰乱炸”。到这年底，他又更明确地指出：“美国侵越战争是一场非正义战争，它导致一个强大的民族对一个弱小民族的蹂躏。”这只能使法美关系雪上加霜，更趋恶化。
1967年3月5~12日的议会选举表明，国民对戴高乐的支持率下降，使戴高乐分子及其同盟居于仅有一席之差的微弱多数，导致蓬皮杜第三次组阁。
1967年5月16日，戴高乐在记者招待会上，针对英国重新申请加入共同市场之举，重申法国反对英国加入共同市场的立场。
1967年5月21日，戴高乐获悉埃及领导人纳赛尔已下令封锁亚喀巴湾的消息，意识到世界将面临一场全面而危险的危机，遂于5月24日会见以色列外长阿巴·伊本，警告他不要发动侵略。6月2日，将军又警告说：“第一个拿起武器的国家将不会得到法国的赞同，而且更不会得到它的支持。”但是，以色列人对他的警告置若罔闻，不久便发动“六天战争”，使埃及空军和装甲部队遭到突然袭击，叙利亚部队被迫撤出戈兰高地，约旦人被从东耶路撒冷赶走。结果，战争引起世界一片混乱。
1967年7月，戴高乐乘“科尔贝尔”号巡洋舰去加拿大访问；当时那里的蒙特利尔正在举行国际博览会。他访问了有600万法国居民、属加拿大一部分的魁北克。法国居民为他举行了隆重的欢迎仪式。这里常进行争取民族自治的活动。7月24日，戴高乐在蒙特利尔市政大厅阳台上对大批法国人发表讲话。“我充满激情，——他说，——魁北克万岁！……自由的魁北克！”后面的这句话引起了一场不小的风波。
蒙特利尔的报纸写道：“事实毕竟是事实，传奇的戴高乐在魁北克几乎被奉为神。在世界是没有任何一个人能像戴高乐那样高喊‘自由的魁北克万岁！’没有任何一个人能比戴高乐更引起强烈的反响。”
但是，这话在西方包括在法国却引起了负面反应。戴高乐支持魁北克自由的讲话被认为是有意干涉加拿大内部事务。加拿大政府正式谴责了戴高乐的讲话。于是，戴高乐拒绝访问渥太华，中断访问，返回法国。加拿大的报纸迅速掀起反戴浪潮。有的报纸说，戴高乐极力表明，他“对自己的话不负责任”，实在“太随便”，“令人可恨”。这还不是最尖锐的抨击。英国电视还作了侮辱性的转播。甚至在自己的周围，戴高乐也未得到理解。
1967年11月27日，戴高乐在例行的记者招待会上重新坚决要求取消美元优惠权，指责以色列的侵略政策，抨击美国在越南的“有害”战争，拥护魁北克解放，支持波兰西部边界不变，反对伦敦强求加入“共同市场”。
这时，人们开始说，他仍想引导法国沿着独立和伟大的道路前进。不过，这时他的事业可能已经达到了光辉的顶点，再往前走可能就要“物极必反”了。
