卡内基的后毕生，主要致力于慈善事业与世界和平。这正是他流芳百世的主要原因。
美国钢铁大王安德鲁·卡内基早在33岁的那一年，就在日记上写了下面的一段话：“对金钱执迷的人，是品格卑贱的人。如果我一直追求能赚钱的事业，有一天自己也一定会堕落下去。假使将来我能够获得某种程度的财富，就要把它用在社会福利上面。”
1900年，年逾花甲的卡内基已经功成名就，他踌躇满志，决定心安理得地退休，用自己的巨额财富去做他早已想做的事情。这一年，他在《财富的福音》一书中宣布：“我不再努力挣更多的财富。”于是，他毅然从他那蓬勃发展的钢铁事业中引退，以5亿美元的价格将卡内基钢铁公司卖给金融大王摩根。然后，他就开始实施他的把财富奉献给社会的伟大计划。
1901年，即他引退后的第一年，他首先拿出500万美元为炼钢工人设立了救济和养老基金，以向帮助他取得事业成功的员工们表示感谢。接着，为帮助有志上进而家境贫穷的年轻人，他当年在纽约市捐款建立了68座图书馆。这个图书馆建设事业持续了16年，他总共捐资1200万美元，兴办图书馆3500座。
第二年，他捐款2500万美元，在华盛顿创立“卡内基协会”，由美国国务卿约翰任会长，主要用来发展科学、文学和美术事业。该协会曾建造一艘“卡内基号”海洋调查船，修正了世界航海图。此外，还在加州山顶上建造威尔逊天文台来观察太空。对这个协会，卡内基在随后的一些年里一再追加资金，累计捐款达7300万美元。
与此同时，卡内基在他的第二故乡匹兹堡创办了“卡内基大学”。后来，又在美、英各地捐资创办了各种学校和教育机构。这类用于建造教育设施的捐款，达9000万美元之巨。
在随后的几年中，卡内基又设立了若干项基金。他捐资500万美元，设立“舍己救人者基金”，对在突发事件中为救助他人而牺牲或负伤的英雄及其家属予以奖励或救济。他捐资3900万美元，设立“大学教授退休基金”，以保障教育家的晚年生活。他还设立了“总统退休基金”和“作家基金”，对美国总统或作家的晚年给予资助。此外，他向11个国家提供了“卡内基名人基金”，并以1000万美元设立“卡内基国际和平财团”，专门资助为世界和平做出贡献的人们。
